烧结烟气汞排放规律及其与持久性有机污染物协同控制新技术

China is signatory of the “Stockholm Convention on Persistent Organic Pollutants” and “Minamata Convention on Mercury”, so the task is arduous in emission control performance aspects of heavy metal mercury and pops. Because of China's huge steel production, the emission of mercury and other heavy metals and POPS in sintering flue gas was large for the national total emissions, and pollution problems were most seriously. This paper revealed the mercury transformation and emission rules in the material layer during the process of iron ore sintering, and established the appropriate kinetic model through experimental study and theoretical analysis; The hexachlorobiphenyl was selected as the model compounds of POPs and then the transformation characteristics and interaction mechanism of typical factors for the mercury and POPs in the sintering process were clarified, and the foundation for the coordinated control was established ; It explored the effective ways of reducing the emission of POPs and oxidizing mercury into oxygen valence to be captured, and regulated the synchronization of two pollutants and provided scientific guidance for the implementation of smoke zoning control; For the coordinated control of zero valent mercury and POPs in flue gas, this paper prepared catalyst with effective coordination transformation by using methods of optimizing components and chemical doping, and confirmed optimal conditions of coordinate transformation. It clarified the related physicochemical synergy mechanism and dynamics, and provided basic methods and theoretical basis for the implementation of pollutant cooperative control.

我国是《关于持久性有机污染物的斯德哥尔摩公约》和《水俣公约》的缔约国，在重金属汞及POPs排放控制方面履约任务艰巨。由于我国钢铁产量巨大，其中烧结烟气中的汞等重金属及POPS的排放对全国排放总量贡献较大，污染问题突出。本课题拟通过实验研究及理论分析揭示铁矿石烧结过程中汞在料层内的析出、迁移转化及排放规律，建立适当的动力学模型；选用六氯苯为POPs的模型化合物，阐明典型因素对汞与POPs在烧结过程中的转化特征及相互作用机制，为二者的协同控制奠定基础；探索出有效的调控方法，减少POPs排放并使汞转化为易捕集的二价态，调节两类污染物随排放的同步性，为实现烟气分区控制提供科学指导；针对烟气中零价汞及POPs的协同控制，利用组分优化及化学掺杂等方法研制出对二者具有高效协同转化作用的催化剂，明确二者协同转化的最优条件，阐明相关物化协同作用机制及动力学问题，为实施污染物的协同控制提供基本方法与理论基础。

我国是《关于持久性有机污染物的斯德哥尔摩公约》和《水俣公约》的缔约国，在重金属汞及POPs排放控制方面履约任务艰巨，我国钢铁烧结烟气中的汞等重金属及POPS的排放对全国排放总量贡献较大，污染问题突出。为此，本课题研究了铁矿石烧结过程中汞及POPs的排放规律，开发了性能优良的吸附剂/催化剂，分别考察了脱汞、去除POPs的性能及其协同去除效果，并阐明了反应机制及相关动力学。. 通过Ag，Ru改性催化剂进而氧化Hg0：1.银改性V-Mo-Ti SCR催化剂，结果表明，加银能进一步增强V-Mo-Ti的性能，可以达到90%的氧化Hg0效率，催化效率提高20-40%左右，活性温度窗口也得到拓宽（150-450℃）；2. RuO2/Ce0.6Zr0.4O2对零价汞具有良好的催化氧化活性，且具有良好的抗SO2中毒性。零价汞在RuO2/Ce0.6Zr0.4O2催化剂上的氧化过程包括两个步骤:化学吸附过程和再生过程。. 从三个思路研究金属有机骨架材料（MOFs）对Hg0的去除影响：1.银纳米颗粒负载到UiO-66载体上，与P25和活性炭相比，UiO-66表现出更高的除汞性能，且Ag与UiO-66具有显著的协同作用。2.成功合成出不同活性金属的MOFs材料，MIL-101(Cr)、Cu-BTC、UiO-66，MIL-101(Cr)的去除Hg0的性能高于Cu-BTC、UiO-66和活性炭，且随着温度和含氧量的增加，MIL-101(Cr)的Hg0去除效率提高。3.一些与烟气组分相关的有机官能团(-Br、-NO2和-NH2)被成功地嫁接到UiO-66框架中，UiO-66-Br的去除Hg0效果最好，且随着模拟烟气中氧含量和温度的升高，烟气的脱汞性能提高。. 对上述一系列的催化剂去除二氯苯的性能进行了分析，其催化性能都随着温度的升高而增加，其中RuO2/Ce0.6Zr0.4O2的催化活性最高，350℃时就能达到90%以上的去除效率，且其具有良好的化学稳定性，经过5轮循环，去除二氯苯的效率都在90%以上。此外，RuO2/Ce0.6Zr0.4O2对Hg0和二氯苯具有很好的协同去除能力。. 通过研究为钢铁烧结烟气去除零价汞和POPs提供理论依据，为实现多污染物协同控制提供技术研发奠定基础。研究共发表9篇SCI论文，取得了较好的成果。