石墨烯微结构的原子平滑边界及自旋边界态的验证与操控

Spintronic research has been drawn much attention due to it is the next generation of electronics. Generally, graphene is not magnetic because of its π conjugation character. Recently, theoretical research reveals that graphene nanoribbon with zigzag edges (ZiGNR) shows edges states, with opposite spin-polarized states at opposite edges. While, in experiment, the preparation of atomic-precise ZiGNR remains a challenge. In this project, we will prepare graphene microstructure by way of Fe catalytic carbon hydrogenation reaction. By manipulation of Fe atom placement with scanning tunneling microscopy (STM) tip, we can primarily control the sizes of ZiGNRs. By utilizing low temperature STM with standard and spin-polarized tip, we can investigate the proof of spin polarization of edge state, size effect and applied magnetic field effect on edge state. Furthermore, the annihilation of spin-polarized edge state on one edge and how this annihilation influences the edge state on opposite edge will be answered. The results of this project supply the experimental understanding of spin and spin-polarized edge state in graphene and will accelerate the application of graphene in spintronics.

自旋电子学由于符合发展电子自旋性质的工业需求，正成为一个非常受重视的研究领域。近来理论研究揭示了zigzag边界的石墨烯纳米微结构（ZiGNS，包括石墨烯纳米带ZiGNR及其他形状的石墨烯纳米片ZiGNF）具有自发的自旋极化边界态，且ZiGNR两个边的自旋极化边界态有方向相反的特点。然而在实验上制备具有原子级精度平滑边界的石墨烯纳米微结构（ZiGNS）依然是挑战。本项目将利用扫描隧道电子显微镜（STM）在原子尺度研究具有原子级平滑边界的ZiGNS的自旋极化边界态的制备、性质及操控。原子级平滑的ZiGNS可以利用Fe原子加氢催化石墨烯面内碳原子的方法制备，通过针尖操纵Fe原子的面上分布的方式，控制石墨烯微结构的尺寸。进而利用极低温STM及磁性针尖研究ZiGNS的自旋极化边界态，包括自旋极化边界态的证实，受尺寸的影响，在外磁场中的行为，及尝试通过操控一边的自旋极化边界态对对边的边界态的影响。

自旋电子学由于符合发展电子自旋性质的工业需求，正成为一个非常受重视的研究领域。石墨烯材料既具有自发的局域自旋，又是自旋输运的良好载体（自旋扩散的有效长度可达100微米），成为自旋电子学器件的重要潜在应用平台。我们围绕石墨烯纳米带的自旋边界态，结合理论研究、样品制备、原子尺度结构与电子结构表征等多种研究方法，以低维碳材料的边界态、末端态为核心，扩展到石墨烯微纳结构形貌调控量子物性的研究，同时考虑到石墨烯纳米带的应用主要在自旋电子学器件方面，开展了磁性/非磁异质结构的磁学计算模拟研究。.利用超高真空环境下表面在位合成的方法，在金属单晶表面成功制备了具有不同长度的石墨烯纳米带，末端为zigzag结构，由此理论上zigzag的边界态在我们的体系中转变成了末端态，通过极低温扫描隧道显微镜STM-STS研究发现，制备的石墨烯纳米带在费米边附近形成一个态密度峰。通过不同金属单晶衬底的调控作用，可以调控末端态密度峰的位置在能量上的移动，并且在Au（100）表面实现了费米边上的单占据态。通过磁场调控，可以发现在费米边上的单占据态符合近藤共振峰的行为。.我们也利用CVD法生长的石墨烯并通过有机溶液处理法可控地诱导石墨烯表面产生起伏和褶皱，由此制备一系列具有不同表面形貌的石墨烯模型电极材料。通过对石墨烯模型电极材料样品进行了Raman测试与SEM扫描的基础形貌和结构表征，阐明了样品制备的情况，通过电化学测试的循环伏安法（cyclic voltammetry，CV）研究样品的性能表现差异，探究石墨烯表面形貌和ORR催化活性的定性和定量关系，并对样品进行了XPS分析和AFM-IR分析，研究模型材料的电化学测试前后和化学组分的空间分布规律，深入探究石墨烯形貌对其化学物性影响的原因。.在本项目资助之下，我们也开展了具有其他结构的石墨烯纳米带、二维铁磁薄膜FeCl2的生长与表征、二维磁性薄膜/非磁薄膜的异质结理论计算等研究，相信对基于二维碳材料的自旋电子学器件的开发与探索起到指引作用。