纳米异质填充基元对碳纳米管热特性的影响

管内填充纳米异质基元是实现碳管结构、物理、力学特性改进十分有效的手段。碳管生长、填充及细微结构的有效可控实施，有赖于揭示填充碳管局部存在和诱发的微细现象、能质传递规律及其对性能影响的深刻认识，从根本上实现微细观控制，使新材料、新技术的潜力得以充分发挥，为各种纳米原型器件研制提供有力支撑。本项目从碳管内填充纳米异质基元（纳米团簇/颗粒、纳米线）所形成的复合材料出发，利用原子层次和微细结构层次的模拟方法，进行基于物理基础考虑的理性分析认识和揭示现象规律；探索有效实验观测，试图从观察和测试上直接的事实依据发现和验证填充所引发的热物理现象和基本规律，明晰碳管内基本输运现象、填充原子凝聚扩散行为之间物理关联，揭示电子-电子关联，电子-声子耦合及对复合材料局部和整体能质传递特性的影响，并尝试架构碳管、纳米基元的结构和物化特征等与复合材料热物性之间内在关系，为可能的实际应用提供热设计原理及参数。

管内填充纳米异质基元是实现碳纳米管物理特性改进十分有效的手段。碳管填充及细微结构的有效可控实施，有赖于揭示填充碳管局部存在和诱发的微细现象、能质传递规律及其对性能影响的深刻认识，从根本上实现微细观控制，为各种纳米原器件研制提供有力支撑。本项目从碳管内填充纳米异质基元 (C原子、C60分子、Au纳米线)所形成的复合结构出发，利用分子动力学方法，模拟异质基元填充所引发的热物理现象和声子输运变化；进一步开展声子性质(态密度、模式参与率、模式权重因子、重叠能等)、局域热流、异质基元运动传质等分析，揭示复合材料的微观导热机理；同时考察了环境温度及材料结构参数的影响，明晰了各因素的变化影响规律；并尝试探索有效实验，利用拉曼光谱测定单根空碳管热导率，为理论结果开展对比验证。.研究表明，C原子、C60分子、Au纳米线的填充，给碳管热传导带来不同的作用效果：(1)双壁碳管内、外管间填加C原子，引起内层碳管低频声子模式衰减且权重因子增大，导致碳管热导率降低约20%。(2)单壁碳管空腔中负载C60分子而构成的碳纳米豆荚，其导热性能远优于空碳管，导热性能的提升得益于两方面：碳管与C60间的横声学波、径向呼吸模在低频区域内的“积极耦合”益于导热；C60的旋转和平移运动提高了质量传递对热流的贡献，促使热导率进一步升高。(3)单壁碳管空腔中填充Au纳米线而构成的电缆式复合体，Au纳米线电子热导率远小于复合体声子热导率；Au纳米线的填充引起碳管低频声子模式加强，使得复合体热导率高出空碳管约20-45%。.不同填充基元对碳管热导率与环境温度、碳管结构参数间的依变关系影响不大，但异质基元填充率或填充方式对复合材料的热输运影响显著：相较于沿管长方向填加C原子，集中在截面上填加C原子使得双壁碳管热导率下降更多，且下降速度更快；随着C60填充率变大，碳豆荚热导率先增大后减小，这是由碳豆荚中质量传递对热流的贡献以及碳管与C60间的声子耦合，均随填充率变大出现非单调性的变化引起的。由于Au-C相互作用比Au纳米线质量传递作用更突出，纳米电缆热导率随着Au纳米线填充率的升高而单调增大。.实验测得，在316-378 K温度范围内，长度22 μm，直径1.34 nm的单壁空碳管热导率变化范围为1651-2423 W/m•K；随着温度升高，空碳管热导率降低，与模拟结果变化趋势一致，为理论模拟提供了一定的验证依据。