机动车近排放口区域二次颗粒物生成机理研究

Haze is one of most serious problems which many cities meet in China, the key factors to reduce haze are how to effectively control fine particles PM2.5 because of the shortage of the understanding the formation and evolution of secondary organic aerosol (SOA), which is key components of fine particles, resulting in the traditional models likely underestimate SOA by factors of 2-10, which is difficult to source analyse and control analyse the fine particles PM2.5. When the motor vehicle exhaust emissions into the air from the exhaust pipe, because various conditions change drastically, the primary organic aerosol (POA) and the generation of SOA may be greatly influenced, photochemical aging rapidly produces significant SOA near the exhaust pipe, but less than 10% of the SOA mass can be explained using current theories. Studying the emission and evolution of fine particles near the exhaust pipe is also benefit to explaining of emissions and generation of secondary aerosols from stationary source. Therefore, this study will use mobile multi-point synchronous sampling system, select the typical category vehicles, study the generation processes and characteristics of the SOA near the exhaust pipe when the motor vehicles are in the actual driving conditions. This study will discuss the correlations between the second Inorganic aerosol and SOA, estimate the correction parameter of SOA for the existing air quality model.

大气灰霾是我国许多城市面临的最严重问题之一，如何有效控制细颗粒物PM2.5是减少灰霾的关键因素，但由于对PM2.5中关键组分二次有机气溶胶(SOA)的形成和演变等认识不足，导致模型对SOA的低估可能达到2-10倍，给PM2.5的来源解析和控制分析带来很大的困难。机动车尾气从尾气管排放到空气中时，由于各种条件的剧烈变化，对一次有机气溶胶(POA)和SOA的产生都可能有很大的影响，在近排气口区域通过光氧化反应迅速产生大量的SOA， 但是仅有不到10%可以用现有的理论解释。对尾气排放口区域细颗粒物排放和变化的研究，同样有益于解释固定源二次气溶胶的排放与生成。因此本研究将利用移动式多点同步采样系统，选择典型车辆类别，研究机动车在实际行驶过程中尾气从尾气管排放到大气时的近排放口区域二次有机颗粒物生成过程与特征，探讨二次有机颗粒物和无机颗粒物的相互影响规律，建立对现有空气质量模型的二次有机颗粒物的修正

二次有机气溶胶（SOA）是大气PM2.5的重要组成部分，其数值模拟结果与实际观察结果相比尚存在数量级的低估。柴油车排放烟羽中近排放口区域存在快速反应过程，生成大量的二次颗粒物，而现有空气质量模型的化学机制还没有包括快反应过程。研究柴油车烟羽中的二次颗粒物生成过程，对减少SOA模拟值与观测值间的差异，有十分重要的意义。本研究搭建了机动车尾气烟羽沿程多点采样测试系统，对被测车辆进行了烟羽沿程排放采样，分析了其近排放口区域烟羽中细颗粒物质量浓度及其组分沿程变化特征，解析了烟羽中SOA和SNA的生成过程与机理，对SOA低估的原因进行了定性分析与定量估算。.研究结果表明：（1）搭建的尾气烟羽沿程多点采样系统可靠，可以准确采集近排放口区域尾气烟羽。（2）柴油车尾气排放后，烟羽中PM2.5随距离增加逐渐增加，说明柴油车尾气烟羽中存在二次颗粒物生成过程。烟羽PM2.5中EC基本保持不变，OC、TC均随距离增加而增加，说明柴油车烟羽中存在SOC（二次有机碳）生成过程，距离尾气管口越远，SOC生成越多。NH4+，NO3-和SO42-在烟羽中均随距离增加而增加，说明柴油车尾气烟羽中存在SNA（二次无机气溶胶）生成过程。测试区域烟羽中，NH4+主要与NO3-结合，其比例随稀释比增加逐渐降低，与SO42-结合的比例随稀释比增加而逐渐升高。（3）SOC对已知二次细颗粒物的贡献平均为76%，远远超过SNA的贡献（24%），说明测试区域烟羽中SOC生成对已解析的二次细颗粒物生成起主导作用。并且二次颗粒物的生成过程并不会一直持续。（4）车载测试结果高于烟羽测试尾气管口结果，而低于烟羽测试末端结果，导致SOA低估的原因有2个：原因1为车载测试结果将烟羽中生成的SOA被计入POA的部分（约有车载测试确定的POA值的32-53%）；原因2为数值模拟中丢失的烟羽中生成的SOA（至少约有车载测试确定的POA值的39%）。