SiO2-PEI/HBPA纳滤膜的制备及对Co（II）、Sr（II）的分离机制研究

A series of nanofiltration membranes will be prepared by interfacial polymerization of 5-isocyanato-isophthaloyl chloride with amino-terminated hyperbranched polyamide and polyethyleneimine modified SiO2 on the polyacrylonitrile ultrafiltration membranes. The dependence of membrane structure on the separation of stable isotopes of radioactive Co(II) and Sr(II) will be investigated by SEM, Zeta potential measurement，X-Ray photoelectron spectroscopy (XPS)，atomic absorption spectrophotometer，surface contact angle measurement and the nanofiltration evaluation cell. The adsorption mechanism of Co(II) and Sr(II) on the nanofiltration membranes and the correlation between the adsorption and nanofiltration will be disclosed. In addition, the chlorine resistant of the nanofiltration membrane and effect of membrane adsorption on the chlorine resistant will also be investigated. The knowledge of the correlation between the membrane adsorption and the nanofiltration can be enriched and the nanofiltration performance can be predicted more exactly by carrying out this item. Based on the results obtained from this work, the membrane structure can be optimized more accurately and which would promote the application of the nanofiltration membrane. Meanwhile, it would provide new method for the removal of radioactive elements in the wastewater. In a word, the works of this item have very important theoretical meaning and application values.

通过5-异氰酸酯-异肽酰氯、端胺基-超支化聚酰胺、聚乙烯亚胺改性的纳米二氧化硅在聚丙烯腈超滤膜表面发生界面聚合构建纳滤膜。采用场致发射扫描电子显微镜（SEM）、表面电位仪、X射线光电子能谱分析（XPS）、原子吸收分光光度计、表面接触角测定仪、膜评价仪等手段揭示膜结构对分离放射性Co(II)、Sr(II)的稳定同位素的影响；明晰纳滤膜对Co(II)、Sr(II)的吸附机制、影响因素及与纳滤性能之间的内在联系；分析纳滤膜的耐氯性及膜吸附对耐氯性的影响。本项目的开展有利于深入理解离子吸附与纳滤性能之间的内在联系；为准确预测纳滤分离效果、指导纳滤膜结构的优化及应用奠定良好的基础；为放射性核素分离提供新的思路与途径；具有十分重要的理论意义与应用价值。

随着核工业和技术的发展，放射性废气、废液和固态废物的排放量不断增加，其中，废水的体积以及所含放射性物质占放射性废物总量的比例非常大，如果不加处理直接排放将对人类健康和自然环境产生极大的危害。. 本项目采用5-异氰酸酯-异酞酰氯（ICIC）、均苯三甲酰氯（TMC）与超支化聚酰胺（HBPA）在聚丙烯腈膜表面的界面聚合反应将聚乙烯亚胺改性的纳米二氧化硅（PEI-SiO2）,纳米氧化锌等引入聚酰胺分离层中，以此构建纳滤膜用于放射性核素的稳定同位素离子分离。系统考察水相单体浓度、酰氯种类及浓度、活性添加剂的含量、反应时间等因素与膜结构、分离性能之间的关系，并考察膜的耐氯性、抗菌性等应用性能。. 结果表明，水相单体、油相单体两者的浓度比存在形成致密层的比例关系，任何一方浓度偏离此比例均易形成更加疏松的分离层；5-异氰酸酯-异酞酰氯用作交联剂能够构建具有类似图灵结构的膜，该膜通量较大，脱盐率较高；活性添加剂PEI-SiO2从与酰氯的反应、自身具有的空间位阻及引入的电荷等多方面影响膜的疏松程度、荷电量、粗糙度等，从而影响膜的分离性能，得到与以往报道的简单规律不一样的更丰富的认识；适当的反应时间有助于构建性能更佳的纳滤膜。性能良好的PEI-SiO2/HBPA纳滤膜对Co2+脱除率均能达到90%以上，且进料液浓为250 mg/L-1000 mg/L的范围内稳定不变，当操作压力从0.2 Mpa增大到0.8 MPa时，通量增大为约30 L/m2.h，脱盐率基本保持不变，Sr2+脱除率与Co2+相近。此外，耐氯性及长时间运行稳定性较好。. 本项目为准确预测纳滤分离效果、指导纳滤膜结构的优化及应用奠定了良好的基础；为放射性核素分离提供了新的途径与材料；具有十分重要的理论意义与应用价值。