核能用锆化合物陶瓷的协同设计、制备科学与相关机理研究

Zr-compound ceramics, which inherit excellent properties of zirconium in nuclear applications, are important candidate materials of nuclear fuels, structural and transmutation materials for future advanced nuclear energy applications. However, lacking of nuclear ceramics design and properties evaluations has been the main bottleneck restriction of R&D of advanced nuclear systems. Focusing on five typical Zr-compounds (C, N, B, O, Si) ceramics, this project will unveil the relationship between structures, stoichiometry, defect types, and grain boundaries under different conditions via materials design. New synthesis techniques for different Zr-compound ceramics will be developed to investigate condensation and microstructure evolution mechanism under different atmosphere and doping conditions for nuclear applications and to control impurity contents and distributions, especially oxygen impurity. Combination properties will be improved by nanocrystallization, controlling of microstructures and interfaces, and cooperative controlling of chemical stoichiometry and nanostructures. With ion and neutron radiation experiments, changes of microstructures, mechanical and thermophysical properties of ceramics after radiation will be investigated and the inherent law of radiation properties and structure, components and synthesis will be clarified to provide important theoretical fundamentals and experimental schemes for materials design and selection of Zr-compound ceramics for nuclear applications.

锆化合物陶瓷继承了金属锆的优良核用性能，是未来先进核能应用中所需要的燃料、结构、嬗变的重要候选材料体系。但目前核能用陶瓷的设计与性能评价非常缺乏，已经成为先进核能系统开发的关键瓶颈。本项目以锆的五种（C, N, B, O, Si）典型化合物陶瓷为主要研究对象，通过材料设计揭示不同服役条件下材料的性能与化学计量比、缺陷类型、晶界特征之间的内在关系；在此基础上，针对不同的锆化合物陶瓷发展相应的制备技术，深入研究其在不同气氛和核用许可掺杂条件下的致密化与微结构形成机理，以及杂质特别是氧的含量与分布规律，结合陶瓷的纳米化和微结构与界面调控，以及化学缺位与纳米结构的协同控制，实现核用综合性能的提升；结合离子和中子辐照实验，研究材料辐照后的微观结构和力学、热物理性能演变，揭示锆化合物陶瓷的辐照性能与结构、组分、制备工艺之间的内在相关性，为核用锆化合物陶瓷的设计、筛选和制备提供重要的理论基础和实验方案。

锆化合物陶瓷继承了金属锆的优良核用性能，是未来先进核能系统中核燃料、包壳材料、堆芯结构材料和高放核废料处理的重要候选材料体系。本项目以硼化锆、碳化锆、氮化锆、硅化锆、复合氧化物（稀土锆酸盐）等典型锆化合物陶瓷为主要研究对象，通过理论计算、材料微结构设计、材料制备技术等多方面的深入研究，成功制备了多种单相锆化合物陶瓷、非化学计量比锆化合物陶瓷、锆化合物固溶体陶瓷、纳米晶锆化合物陶瓷、锆化合物复相陶瓷、纳米晶锆化合物复相陶瓷等一系列材料，提炼出了锆化合物陶瓷在组分和微结构设计以及工艺制备方面的共性基础科学问题。在此基础上，采用离子辐照和中子辐照手段对获得的材料进行了抗辐照性能评价，结合透射电镜等分析技术，深入研究了锆化合物陶瓷的辐照损伤机理，以及纳米化微结构、非化学计量、元素固溶、晶界、相界面对材料抗辐照性能的影响。在复合氧化物陶瓷作为高放废料固化体的研究方面，通过组分设计、制备工艺创新和机理探索，获得了模拟核素浸出率比对比样品低1~3个数量级的高熵稀土锆酸盐陶瓷材料。本项目的研究结果为核能用锆化合物陶瓷的材料设计、组分筛选、制备工艺优化、性能改善等提供了理论和实验依据，具有重要的实际应用价值，可促进耐高温、抗辐照锆化合物陶瓷在先进核能领域中的应用。