钙钛矿半导体中点缺陷-性能关联及调控

Perovskite semiconductors are becoming one of the most important research materials because of its excellent photoelectric properties. However, its stability has greatly hindered its commercial application. As one of the key intrinsic factors influencing the stability, the diffusion of point defects significantly affects the properties of perovskite material. In order to reveal and control the intrinsic correlation between the diffusion of point defects and the properties of perovskite semiconductors, a continuum model would be proposed in this project for the point defect diffusion in perovskite films under the external fields. Combined with molecular dynamics and quantum mechanics methods, this continuum model will be used to investigate the diffusion mechanism of point defects in the perovskite semiconductor thin film, also the effects of diffusion on the photoelectric, mechanical and stability properties of thin films. On this basis, a new approach to control the diffusion of point defects in perovskite films will be proposed, which can provide a theoretical and technical guidance for designing and manufacturing the new perovskite semiconductor devices with higher stability and performance.

钙钛矿半导体以其卓越的光电性能正成为研究热点之一，但它的稳定性却是制约其应用的主要障碍。点缺陷扩散作为影响钙钛矿半导体稳定性的重要内在因素，同样显著影响钙钛矿半导体的各项性能。为揭示并调控外场作用下点缺陷扩散与钙钛矿半导体性能的内在关联，本项目拟通过建立点缺陷扩散与外场耦合的连续介质模型，结合分子动力学和量子力学计算方法，研究外场作用下点缺陷在钙钛矿半导体薄膜中的扩散机制，及其对薄膜光电性能、机械性能、热稳定性的影响规律；探索调控钙钛矿半导体中点缺陷扩散的新途径，为设计和制备钙钛矿半导体新型器件提供理论指导和技术支持，力争在钙钛矿半导体及其器件性能和稳定性上取得突破。

钙钛矿半导体以其卓越的光电性能正成为研究热点之一，但它的稳定性却是制约其应用的主要障碍。点缺陷扩散作为影响钙钛矿半导体稳定性的重要内在因素，同样显著影响钙钛矿半.导体的各项性能。为揭示并调控外场作用下点缺陷扩散与钙钛矿半导体性能的内在关联，本项目建立了一个MAPbI3钙钛矿的结构模型，研究了在有限温度的范围内，MAPbI3钙钛矿随温度升高而发生的一系列相变过程，同时具体分析了MAPbI3钙钛矿中I空位和I间隙的一般扩散过程，解释了其扩散机制。同时本项目发现了一种新点缺陷扩散路径。在这种新路径中，点缺陷的一次运动由多个原子协同完成，扩散的速度由参与的原子数决定。通过具体分析该新路径的扩散机制，解释了其对扩散系数时的影响。基于对扩散机制的研究，本项目也揭示了点缺陷与钙钛矿表面之间的相互作用。通过构建钙钛矿薄膜发现在靠近薄膜表面附近的点缺陷非常容易扩散至表面，同时在扩散至表面后将对表面产生较大的破坏。此外本项目也探讨了多种调控钙钛矿薄膜中点缺陷扩散的方法，如外场、表面钝化等等，提出了提升钙钛矿材料稳定性和性能的新途径。