超顺磁性臭氧/光催化剂催化氧化去除水中羧酸类PPCPs的研究

常规水处理工艺不能有效去除水中药物和个人护理用品(PPCPs)类物质，非均相高级氧化技术是解决该问题的有效方法之一。但是微纳米催化剂固液分离难、易失活的问题，成为制约该技术推广应用的一个主要瓶颈。本项目以典型羧酸类PPCPs为目标污染物，以超顺磁性微纳米材料为功能催化剂，研究非均相高级氧化工艺去除水中羧酸类PPCPs的效能与机理。具体内容包括：超顺磁性臭氧/光催化剂的制备、改性、表征及其催化活性、安全性、稳定性综合评价；催化臭氧氧化和光催化氧化去除水中12种典型羧酸类PPCPs的效能及影响因素；探索催化氧化反应机理、降解中间产物及降解途径；建立氧化效能与PPCPs分子结构之间的构效关系、催化剂微观结构与催化活性之间的关系；掌握这两种工艺去除羧酸类PPCPs的基本规律，为水中羧酸类PPCPs的去除与控制提供理论依据和技术参数，同时为微纳米催化剂固液分离难的问题提供一条解决途径。

常规水处理工艺不能有效去除水中药物和个人护理用品(PPCPs)，非均相高级氧化技术是解决该问题的有效方法之一。但是微纳米催化剂固液分离难、易失活的问题，成为制约该技术推广应用的一个主要瓶颈。本项目以典型羧酸类PPCPs为目标污染物，以超顺磁性微纳米材料为功能催化剂，研究非均相高级氧化工艺去除水中羧酸类PPCPs的效能与机理。本项目主要取得以下几点成果：（1）成功制备了超顺磁性Fe3O4/SiO2/TiO2核壳结构光催化剂；通过形貌调控制备的Fe3O4/SiO2/TiO2链状结构能显著提高其磁响应性；通过Au量子点改性得到的Fe3O4/SiO2/Au/TiO2核壳结构能是其光催化响应范围扩展到可见光区，并且具有一定的催化臭氧氧化活性；掌握了超顺磁性功能催化剂的制备原理和工艺参数，明确了催化剂微观结构与其催化活性和磁响应性的共性关系。（2）建立了紫外光降解水中12种羧酸类PPCPs的动力学方程，同时分别建立了主要影响因素（如温度、初始浓度、初始pH、腐殖酸浓度）和氟比洛芬、甲氯灭酸解速率常数k的综合模型；另外，推导并分析了这两种典型羧酸类PPCPs的降解途径和作用机制。（3）以上述复合材料为催化剂，研究了紫外光和可见光催化氧化去除水中卡马西平和萘普生的动力学，优化了工艺参数，考察了催化剂的循环使用寿命。（4）研究了三种不同形貌氧化锰纳米结构催化氧化去除水中萘普生、双氯酚酸的效能和机理，优化了催化氧化工艺参数，得出了三种纳米结构催化氧化去除萘普生的动力学复合H-L模型，明确了催化氧化去除萘普生的作用机理和降解途径。（5）明确了TiO2催化臭氧氧化去除水中对氯硝基苯的效能和机理，通过EPR技术揭示了该催化氧化体系有･OH自由基的形成和参与。综上，本项目成功合成了一批能用于去除和控制水中典型羧酸类PPCPs的催化剂，明确了催化剂微观结构与催化活性之间的关系；掌握了非均相光催化氧化去除典型羧酸类PPCPs 的基本规律，为水中此类物质的去除与控制提供理论依据和技术参数；另外，通过“层-层”包裹的方式将微纳米功能催化剂“有机”地复合在超顺磁性基材上，利用外加磁场来回收微纳米催化剂，为解决微纳米催化剂固液分离难的问题提供了一条新途径。