酸碱双功能层板为主体的氨基酸插层材料的剥离法组装、结构调控与催化性能研究

用层板剥离再组装方法，以氨基磺酸或羧酸两性离子为客体，分别联接剥离的改性蒙托石和类水滑石主体层板，组装出酸与碱层板相邻、距离可控、活性位均匀分布的氨基酸插层材料，得到酸碱双功能催化剂。具体包括，通过改性蒙托石和类水滑石得到有催化活性位的酸和碱层板，用超声震荡或有机溶剂剥离氨基酸插层蒙脱石和类水滑石，得到酸或碱性层板剥离溶胶，控制混合条件组装出以蒙托石和类水滑石交替相邻的层板为主体的氨基酸插层材料。以XRD、UV-IR、NMR、SEM等波谱测试手段表征材料的超分子结构特征，以羟醛缩合系列的一锅合成反应为探针，确定酸碱双功能协同催化作用。基于实验结果建立描述材料插层结构的超分子模型，通过理论计算解释插层材料的空间排列方式，结合量子化学方法揭示酸碱活性位的电子结构与催化反应机理的关系。本项目的提出为插层材料化学的实验研究找到了一个新方向，为酸碱双功能催化剂的分子设计提供了一个新的思路。

本项目基于在国内外受到广泛关注的插层材料的结构和性能研究，提出了一种制备两性离子连接两性层板的复合插层材料的新思路，通过理论和实验对这一新思想的可能性和现实性进行了验证。具体的研究工作包括分别以蒙脱石和水滑石为阳离子和阴离子主体来源，选择特定的客体两性分子(氨基酸系列)制备出阴离子和阳离子插层化合物，然后通过离子交换、层板剥离和再组装，从而得到了一类新型复合插层材料，利用多种分析测试手段对复合插层材料的结构进行了表征，并从理论上探索复合插层材料主体和客体涉及的掺杂金属原子以及氨基酸活性物的催化作用机理。.本项目首先制备出以对氨基苯磺酸、赖氨酸、甘氨酸、脯氨酸、甜菜碱等两性分子为客体，以蒙托石和类水滑石层板为主体的插层材料，然后用层板剥离方法分别得到阴阳离子插层材料的单分散溶胶，再复合组装出催化活性位由主体层板或掺杂插层客体决定、距离由客体分子控制的酸与碱层板相邻的复合插层材料。具体包括，通过改性蒙托石和类水滑石得到有催化活性位的酸和碱层板，用超声震荡结合溶剂分散，对氨基酸插层蒙脱石和类水滑石进行层板剥离，从而得到酸或碱性层板剥离溶胶，控制混合条件组装出以蒙托石和类水滑石交替相邻的层板为主体的氨基酸插层材料复合物。以XRD、UV、IR、SEM、TEM、DTA-TG 等分析测试手段表征材料的超分子结构特征；基于实验结果建立描述材料插层结构的超分子模型，通过理论计算解释了复合物插层材料的空间排列方式；以插层复合物为反应容器，以羟醛缩合和烯烃反应为探针，用内禀反应坐标方法探讨了在复合物插层材料中客体氨基酸分子(包括二肽)和掺杂金属原子簇(Pd, Au)为活性物的的催化作用机理。.本项目的完成确定了阴阳离子复合物插层材料作为新型催化剂的可行性，为插层化学的实验研究找到了一个新方向，为酸碱双功能催化剂的分子设计提供了一个新的思路。