电磁场辅助3D打印复相陶瓷过程的多场耦合原理与原位驱动机制研究

Electromagnetic-field assisted 3D printing provides a new approach for the molding-sintering integrated manufacturing of ceramic composite, due to the selective absorption, volumetric heating, and enhanced mass transfer of microwave. However, the in-situ driving behaviors as well as mechanisms controlling densification and microstructure evolution of ceramic with different dielectric properties components under multi-field coupling effect during microwave liquid phase sintering are still unclear so far, which hinders the development and application of 3D printing manufacturing. This project will focus on the field-assisted 3D manufacturing process of Si3N4-Ti(C,N), and investigate the multi phenomena (e.g. phase transformation, mass transfer, interface behavior, microstructure, and mechanical properties) under the coupled multi-field (i.e. thermal, electric and magnetic field) and multiphase (i.e. matrix, liquid and second phase) conditions. On this basis, the in-situ driving mechanisms during the molding-sintering of ceramic composite will be unveiled. Meanwhile, electromagnetic and thermal field distribution and evolution during the manufacturing process will be simulated, and thus the appropriate method to control the microstructure of ceramic composite via multi-filed coupling effect will be proposed. Finally, the research results obtained would ultimately enrich the experimental and theoretical content of field-assisted molding-sintering technique, and provide an innovative method to achieve the integrated manufacturing of external shape and internal microstructure for ceramic composites.

基于微波烧结理论的电磁场辅助3D打印方法，利用微波选择性吸收、整体加热和促进传质的特点，为复相陶瓷的控形-控性一体化制造提供了新的途径。然而，针对多相系统的液相烧结，不同介电性能物相在多场耦合作用下对致密化和显微结构演化的原位驱动行为与机制尚不明确，使得该打印方法的发展与应用受到制约。本项目以Si3N4-Ti(C,N)复相材料的外场辅助3D制造过程为研究对象，开展针对多相参与（基体、液相及第二相）协同多场耦合（热、电、磁）作用下的多维度（相变、传质、界面行为、显微结构和性能）基础研究，揭示电磁场协同导电相对3D打印-烧结过程原位驱动的热力学与动力学机制；动态仿真3D制造过程中电磁场与温度场的分布与演变规律，提出多场耦合作用下控制复相陶瓷显微结构的技术方法。项目研究结果将大大丰富外场辅助3D成型-烧结一体化技术的实验和理论内容，为复相陶瓷宏微观结构整体设计与制造提供新的思路与实现方法。

本项目定位于先进陶瓷材料的结构功能一体化设计与制造，探索适用于3D成型陶瓷的外场辅助控形-控性制造方法。项目围绕外场辅助Si3N4基陶瓷3D制造的科学、技术与应用问题，开展针对多相参与协同多场耦合作用下的多维研究，运用3D打印、原位测量、热-动力学分析、结构表征、性能测试和模拟仿真等手段，深入研究Si3N4基陶瓷外场辅助制造过程中的多尺度结构设计原则、多场耦合原理及原位驱动机制等。结果表明：1）空间连续分布的液相烧结助剂会强化电磁场在晶界区域的作用效果，驱动对Si3N4基体的润湿以及α-β物相的溶解-扩散-沉淀等行为；但基体相与助剂的核-壳结构将会形成微观化学组分梯度，影响低共熔相的形成与粘度，产生局部化学位垒；2）高耦合第二相会通过与电场作用，在低耦合基体内部产生“Overshooting”和“Electromechanical Forces”两种原位驱动效应，使基体内部产生局部热区并提高液相的润湿效果与分布均匀性，进而促进液相形成及Si3N4颗粒重排；但亦会对溶解-沉淀过程形成原位抑制，阻碍扩散相变及晶粒非均匀生长；以上两种原位作用具有“尺度效应”，会随高耦合相粒径减小而增强；3）“气压+螺杆挤出”式供料结构利于对陶瓷3D成型稳定性及坯体缺陷的控制，基于优化的泥料配方与打印工艺参数，可获得固含量60%以上、最高精度0.2~0.3 mm且排胶后形状结构完好的坯体；电磁场辅助无压烧结后，可获得相对密度95%以上且结构、力学性能优良的Si3N4基陶瓷产品；4）基于宏-微观尺度下的多物理场耦合仿真，电磁场辅助3D制造过程中高耦合相的原位驱动效应主要表现在“瞬态热效应”和“非热效应”两个层面，即对界面行为、物相转变、化学反应和扩散传质等过程热动力学平衡状态的瞬时破坏。本项目的研究成果，将为基于“4D打印”理念的高性能陶瓷材料先进制造与绿色制造提供新的设计思路与实现途径。