晶体结构相变对地幔矿物氧同位素分馏系数的影响-基于密度泛函微扰理论的计算模拟

矿物在高温高压下会发生晶体结构相变，转变为原矿物的同质多象变体。地幔矿物同质多象转变普遍存在于地球深部环境中。迄今国际上共批准和命名了10种天然超高压矿物，其中林伍德石（ringwoodite）、瓦士利石（wadsleyite）为橄榄石的同质多象变体，镁铁榴石（majorite）、阿基墨石（akimotoite）为辉石的同质多象变体，它们在各自热力学稳定的温度和压力范围内具有不同的晶体结构。晶体结构的变化能够引起原子间相互作用的变化，从而引起晶格振动频率的变化。因此，结构相变对同位素分馏的影响不可忽视。本研究依靠基于量子力学基本定律的密度泛函微扰理论（DFPT）的方法，定量计算存在于地幔温压环境下的橄榄石和辉石同质多象变体之间的氧同位素分馏系数，把稳定同位素分馏系数的计算与矿物晶体结构相变的模拟结合起来，能够为发现地壳条件下处于非稳定态的地幔来源矿物提供地球化学线索。

通过三年的研究，所申请项目的研究目标已基本达成。以密度泛函理论计算和分子动力学模拟方法为基础，我们获得了三个方面的重要成果：（1）推断尖晶石高压相弹性各向异性与俯冲板块在中地幔深度天然地震波剪切波分裂现象具有潜在的相关关系；（2）确定了镁硅酸盐的不同高压相与方镁石之间在地幔条件下的同位素分馏规律，研究结果发现，对于氧同位素，按照18O的富集程度排列，镁钙钛矿 > 斜方辉石 > 方镁石；（3）发现了熔融 SiO2 中硅氧五面体的形成与运动和高压环境下氧原子自扩散速率极大值之间的相关关系。根据这些成果，我们已在国际地球物理学一级学科顶级杂志Geophysical Research Letters上发表论文一篇，在国内核心学术刊物“高校地质学报”上发表论文一篇，一篇被2013年的地球化学国际会议录用。后续结果将陆续向高水平SCI刊物投稿。