形貌可控合成MoS2纳米材料及其催化加氢脱氧性能研究

Biomass-oils have been paid more attention as green and renewable energy. Hydrodeoxygenation of biomass-oils to high value-added chemicals is one of the efficient ways for biomass-oils application. The aim of this project is to catalytic produce high value-added chemicals using a more general and effective catalyst systems , avoiding using of noble-metals. Firstly, MoS2 with various morphologies (nanorod,nanowires，nanobelts) and different sizes are fabricated via hydrothermal methods and temperature-programmed reduction technology. The exposed crystal planes and surface active sites over the MoS2 nanomaterials are controllably regulated with morphology and size of catalyst.Then, we examin the catalytic properties of as-synthesized molybdenum disulfides nanomaterials. They are highly active for the hydrodeoxygenation of biomass-oil under proper conditions. Moreover,the morphology and size of MoS2 under the reaction progress is investigated by XPS,TEM, FT-IR techniques and the catalyst structure-activity relationship is established. The outcome of this project will greatly improve the activity and sensitivity in the hydrogenation of biomass and oils.

生物质油由于其绿色、可再生而受到广泛关注。生物质油精制是合成高附加值油品过程中的重要途径。本项目针对生物质油加氢脱氧精制，构建设计高活性绿色催化剂体系,避免贵金属的使用。利用水热合成和程序升温还原硫化技术制备具有特定形貌(纳米棒、纳米线、纳米带)MoS2，通过控制形貌尺寸实现催化剂晶面和表面活性位的可控调节。将MoS2材料应用于生物质油加氢脱氧反应，优化反应条件，促进生物质油高选择性转化，结合红外光谱法(FT-IR)、透射电镜（TEM）、X射线光电子能谱（XPS）等技术探索转化过程中催化剂的状态，建立催化剂结构与性能关联(构效关系)。本项目的开展实施将有效地推进我国在生物质和石油化工行业的加氢精制。

二维过渡金属硫化物特别是MoS2因其独特的层状结构和物理化学性质引起了人们广泛的关注。本项目制备了形貌可控的MoS2基纳米材料，并考察了其在硝基苯加氢脱氧制苯胺和新型能源转化中的应用。水热合成了MoS2微米花，通过控制形貌、尺寸实现催化剂表面活性位的可控调节，高效催化硝基苯加氢制苯胺。构建设计了MoS2纳米花，将其应用新能源电催化析氢反应中，由于表面暴露较多的S物种，表现出优异的电催化析氢性能。在此基础上，我们合成了FeS2纳米粒子，首次发现黄铁矿高效电催化分解水制氢。利用不同MoO3前驱体合成了MoS2材料，因此我们研究了不同晶相MoO3微纳米材料的可控合成，并实现了高效光催化降解染料废水。类似的，可控合成了WO3纳米长方体，调变表面W物种，催化亚甲基蓝降解。进一步开展分子催化剂的固载设计，先用MOFs作为实现了bpy-UiO-Ir MOFs的构建，不仅具有更高的电催化水氧化性能，且具有更高的稳定性。