锂硫电池用高单位面积载硫量自支撑三维正极材料可控制备及其储能机理研究

As an important part of lithium sulfur (Li-S) battery, it is of great significance to design and synthesize high-performance sulfur-based cathode materials due to they play a huge role on the performance of Li-S batteries. Herein, we propose a free-standing three-dimensional (3D) cathode material with large areal mass loading of sulfur. In our design, 3D graphene-carbon nanotube sponge will be synthesized using hydrothermal method. After the impregnation of sulfur, AZO coating will be deposited using atomic layer deposition, forming a free-standing 3D grapehen-carbon nanotube-sulfur-AZO cathode material. The effect of technologic parameters on the composition, structure and electrochemical properties will be studied, as well as the relationship among the structure, composition and performance of the cathode material. After that, the kinetics model will be build, the AZO modification mechanism and the energy storage mechanism will be revealed. As a result, the free-standing 3D cathode material with large areal mass loading, high capacity, significant rate capability and cycle stability will be obtained, which will be provide reliable theoretical basis and technical support for the commercialized Li-S battery.

硫正极材料作为锂硫电池的重要组成部分，直接决定了锂硫电池的性能，因而开发高性能硫正极材料具有十分重要意义。本项目通过锂硫电池正极的结构设计、改性和性能评价一体化研究，开发一种具有自支撑结构的高单位面积载硫量的复合正极材料。以石墨烯和碳纳米管为原料，采用水热法合成三维石墨烯-碳纳米管材料；以其为骨架负载硫，采用原子层沉积技术对三维石墨烯-碳纳米管-硫进行AZO包覆，得到具有自支撑结构的三维石墨烯-碳纳米管-硫-AZO复合正极材料。系统研究水热和原子层沉积工艺对正极组成、结构和电化学性能影响规律，揭示电极材料结构、组成与性能的内在联系，探讨AZO对电极材料的改性机理，建立自支撑三维复合材料的电极反应动力学模型，进而揭示复合材料的储能机理，从而得到高单位面积载硫量、高比容量、优异倍率性能和循环性能于一体的复合正极材料，为锂硫电池的推广应用提供可靠的理论基础和技术支持。

本项目以新型锂硫电池电极材料为主要研究对象，开展了一系列创新性的研究工作，设计开发了具有自支撑结构的海绵状三维石墨烯、纳米束石墨烯森林等改性硫正极复合材料，发展了原子层沉积超薄膜改性电池负极材料界面稳定性的新方法，系统研究合成工艺条件对复合电极材料组成、结构、形貌、机械性能、导电性能及电化学性能的影响，确立并优化复合材料的制备工艺。揭示界面改性机理，建立电极结构、组成与储能性能内在关系，从而得到高单位面积载硫量、高比容量、优异倍率性能和循环性能于一体的复合电极材料，通过锂硫电池正负极材料的结构设计、界面改性和性能评价一体化研究，开发出一系列具有自支撑结构的高单位面积载硫量的复合电极材料，为开发高性能锂硫电池的电极材料提供理论基础和技术支持。