Th-232的裂变和增殖性能实验研究

Th-U fuel circle as one of the important design of Generation IV reactor systems, has received lots of interest. Unfortunately, the quality of nuclear data for the Th-U fuel circle is lower than for the comparable materials in the Pu-U circle. Some basic data such as the dose, fission product and long-lived actinides that the reprocessing needed are not clear. This research is going to study the sample of 232Th irradiated by a fast neutron critical reactor with specified neutron flux and energy spectrum. Using fission chamber, neutron activation method and solid track detector etc, the characterized γrays of fission fragments, 233Pa, 233U, long-lived minor actinides are measured，and the fission performance of 232Th, the production rate of 233U, the dose of irradiated 232Th sample are acquired, which is supportive to verifying the data from ENDF, JENDL, CENDL database and providing suggestions to improve these databases, and the design of Th-based reactor for the transmutation of long lived products, and the reprocessing of spent fuel, respectively. The result of this research is capable of supporting the design of the Th-U circle reactor.

第四代核电站的一类就是利用Th-U循环，但是相对于U-Pu循环，其实验数据还比较缺乏，后处理过程中需要的基本参数（如剂量、裂变产物、长寿命次锕系核素的数据等）还不完全明确。本研究拟利用能谱和注量确定的快中子临界装置的中子场辐照Th-232样品，通过Th-232裂变电离室法、活化法和固体径迹探测器法等测量裂变碎片、Pa-233、U-233、长寿命次锕系核素等的特征γ射线，获得Th-232的裂变性能，U-233的生成率，辐照后的Th-232样品的剂量等，并用这些实验数据检验ENDF、JENDL、CENDL等数据库的参数，提出数据改进的建议；获得裂片元素和长寿命次锕系核素的产生率，为Th基反应堆嬗变长寿命核素的设计提供基础数据；获得辐照后的Th-232样品的辐射剂量情况，为后处理提供数据。本项研究获得的结果可以为Th-U循环反应堆设计等提供支撑。

按照拟定的研究计划，完成了全部研究，开展了快中子辐照的裂变率比测量研究，获取了CFBR-II堆辐射场典型位置的U-235 /Th-232裂变率比，得到了Th-232的裂变性能参数；开展了俘获反应率比测量研究，获取了CFBR-II堆典型位置的Th-232 (n,γ)/Ni-58(n,p)反应率比，得到了Th-232的增殖性能；开展了ThO2样品辐照实验研究，获取了辐照产物γ辐射特性，得到了辐照剂量变化规律。. 还开展了较大质量ThO2样品的Cf源中子倍增率测量研究，获取了三个典型样品的倍增系数；开展了中子能谱测量研究，获取了样品中心置Cf源的泄漏中子能谱；开展了ThO2样品的反应性价值测量研究，获取了在柱状临界装置上的反应性价值。. 基于以上参数，对ENDF/B-VII.1、 CENDL-3.1、JENDL-4.0、BROND-2.2几个数据库开展了数据检验，得到了差异化认识。.建立了基于U-235 /Th-232背靠背裂变室的裂变率比测量方法，辐照后产物的活化测量方法，发展了Th-232定量的相对活化法、HPGe谱仪探测效率刻度的替换源方法，研制了裂变室测量系统，减小了测量不确定度。. 另外，建立了基于含硼聚乙烯、微型LiI(Eu)探测器的中子倍增率测量方法，建立了剂量测量的γ计数权重法，发展了基于LiI(Eu)探测器的高效率中子能谱测量新方法，研制了全吸中子收探测器及LiI(Eu)高效率能谱测量系统，拓展了测量范围，减小了测量不确定度。.CFBR-II堆心裂变反应率比为38.1，CFBR-II堆表面Th-232 (n,γ)/Ni-58(n,p)反应率比为4.37，ThO2样品的Cf源中子倍增率为1，获得了ThO2样品辐照后的剂量率随时间变化的表达式，讨论分析了裂变产额、次锕系核素生成率。较大质量ThO2样品中心置Cf源的泄漏中子能谱软化明显，14.66g柱状ThO2样品在柱状临界装置上的反应性价值为3￠。. 建立了宏观检验方法并开展了裂变和俘获截面数据检验，计算了裂变反应率比、232Th (n,γ)/58Ni(n,p)反应率比等参数，基于JENDL-4.0数据库计算的CFBR-II堆心裂变反应率比与实验结果符合较好，仅差2.3%，基于BROND-2.2的计算结果相差较大，为11.2%。