纳米铁电BaxSr1-xTiO3多层薄膜的制备科学及其介电调谐性能研究

利用铁电薄膜的介电非线性效应制作的电调谐微波器件无论在国防军用领域还是在民用通讯等领域都具有非常重要的应用前景。这其中的一个关键问题是研制介电性能优良的铁电薄膜材料。本项目拟对纳米铁电BaxSr1-xTiO3（BST）多层薄膜的制备科学及介电调谐性能进行研究。筛选并制备致密、平整度高且性能优良的具有组分梯度变化的纳米铁电BST（包括未掺杂和掺杂的）多层薄膜。深入研究纳米铁电BST多层薄膜的介电性能及其随化学组分、薄膜厚度、界面特性、衬底材料、应力、晶粒尺寸、微结构和结晶取向等因素的影响规律；掌握纳米铁电BST多层薄膜的设计、制备、性能表征与理论基础；优化各种工艺参数，特别是调控纳米铁电BST多层薄膜的界面态，在纳米铁电BST多层薄膜中获得优良的介电性能，同时具有高的介电调谐率、低的介电损耗和良好的温度稳定性等。利用纳米铁电BST多层薄膜研制高性能的且工作温度范围宽的铁电薄膜移相器原型器件。

按照项目计划，对纳米铁电BaxSr1-xTiO3（BST）多层薄膜的制备科学及介电调谐性能进行了系统研究，研制出在微波频率下仍具有高电调谐率和较低介电损耗的BST基铁电薄膜及其复合薄膜。项目任务完成情况良好，已发表学术论文9篇，其中为SCI、EI收录7篇；待发表论文3篇。申请国家发明专利1项。受邀参编英文专著1部。主要研究结果总结如下：（1）优化烧结工艺，制备了5mol%Mn掺杂BST陶瓷靶材和BZN陶瓷靶材。（2）系统研究了脉冲激光沉积制备工艺对BST薄膜结构和形貌的影响，选用合适的工艺在微波性能优良的LaAlO3和MgO单晶基片上制备了结晶性能较好的BST、Mn-BST、BST/Mn-BST和BST/BZN薄膜。（3）在薄膜表面制作了以金作为电极的叉指电容器结构，测试了电容器的性能随外加直流偏压变化的响应，并通过Sonnet仿真软件计算得到了薄膜材料的微波介电性能。对于LaAlO3基片上的BST薄膜，最大介电常数和损耗正切值分别为657.7和0.0187，介电常数可调率最高为34.2%，品质因子(FOM)值为18.3；MgO基片上制备的BST薄膜的最大介电常数和损耗正切值分别为441.8和0.0225，介电可调率和FOM值分别为62.9%和27.96，有了很大的提高。Mn-BST薄膜的最大介电常数和损耗正切值分别为680和0.021，介电可调率和FOM值分别为71.3%和33.95。BST/Mn-BST薄膜最大介电常数和损耗正切值分别为515和0.0171，介电可调率最大为70.9%，FOM值为41.5。表明掺杂和复合薄膜的制备均能有效提高BST薄膜的综合性能。（4）采用高能离子束溅射技术分别在未退火和经过退火预处理的Pt底电极上制备BST薄膜，研究发现：在普通Pt衬底上制备的BST薄膜为随机取向，薄膜与Pt底电极界面处和薄膜内部的晶粒间界处存在明显的非晶区域；而在预处理过的Pt衬底上以同样条件制备的BST薄膜呈现出明显的(00l)择优取向生长，薄膜与Pt底电极界面清晰锐利。因此，在预处理过的Pt衬底上制备的BST薄膜的介电调谐性能得到了显著增强。采用变温XRD分析技术对BST薄膜的结晶动力学进行了原位实验观测研究，发现BST薄膜的结晶动力学过程和热应力对热处理工艺极其敏感，因而成功实现BST薄膜的铁电/顺电态的热力学调控，并提升其与硅基电路兼容性。