基于蒙脱石纳米片剥离调控的自组装凝胶吸附剂可控制备的基础研究

Montmorillonite is a good adsorbent for water treatment. However, the difficult solid-liquid separation and low adsorption efficiency affect its use. In this project, the two-dimensional montmorillonite nanosheets (2D-MMTNS) will be prepared through exfoliation based on its special lamellar structure and hydration swelling property. Using these MMTNS, the three-dimensional (3D) self-assembly hydrogel adsorbent will be fabricated with new concept through supramolecular interactions with MMTNS and cross-linking agent. In this work, the effect of interlayer environment, expansion property and solvation on the interlayer binding energy will be investigated from the structure of montmorillonite, developing a new method of exfoliation of MMTNS through controlling the interlayer binding energy. Moreover, the characteristics of the MMTNS will be measured and the mechanisms of the MMTNS affecting the structure and properties of self-assembly hydrogel will be revealed. After that, the controllable fabrication of self-assembly hydrogel from exfoliated MMTNS will be established, which can not only liberate the adsorption sites to improve the adsorption capacity of MMT but also solve the problem of solid-liquid separation.

蒙脱石是较理想的水处理吸附剂，但其存在固液分离困难和层间吸附位点利用效率低的问题。本项目利用蒙脱石的结构特点和水化膨胀的特殊性能，将其剥离成二维纳米片，通过超分子作用力诱导蒙脱石纳米片与交联剂自组装制备全新概念的三维凝胶。项目从蒙脱石矿物特性的源头出发，重点研究蒙脱石层间结合能与层间域环境、片层间距和溶剂化作用（包括水化作用）的关系，通过调控层间结合能实现不同剥离程度纳米片的可控制备；解析不同剥离程度蒙脱石纳米片的界面特性，揭示纳米片界面特性影响凝胶化及凝胶结构性能的作用机制，反馈所需的剥离调控方法及纳米片特性，构建二维蒙脱石纳米片自组装凝胶的可控制备技术，实现蒙脱石层间吸附位点的完全释放，显著提高其吸附性能，同时解决吸附后固液分离困难的问题。

蒙脱石是较理想的水处理吸附剂，但其存在固液分离困难和层间吸附位点利用效率低的问题。研究证实了调控层间结合能可实现不同剥离程度蒙脱石纳米片的制备，通过剥离程度来调节蒙脱石纳米片的表界面特性，实现了二维蒙脱石纳米片自组装凝胶的可控制备。围绕蒙脱石层间结合能与二维纳米片剥离调控的研究、二维蒙脱石纳米片的特性解析、蒙脱石纳米片特性对自组装凝胶结构性能的影响及作用机制、不同功能属性蒙脱石纳米片自组装凝胶吸附剂设计及应用进行了研究。. 研究发现层间域环境和溶剂化作用可以调节蒙脱石片层间的结合能，层电荷密度越低、层间阳离子价态越低，其水化膨胀能力越强，越易剥离成二维纳米片。基于减弱片层结合能思路提出了循环冷冻-解冻、液氮汽化剥离制备二维蒙脱石纳米片的新方法，制备了高径厚比蒙脱石纳米片。全面解析了二维蒙脱石纳米片的特性，发现了剥离程度是影响二维蒙脱石纳米片表界面特性的主导因素，建立了蒙脱石纳米片剥离程度与其分散稳定性、表面电性和流变性能的内在联系。研究了蒙脱石纳米片特性对凝胶结构和吸附性能的影响规律，基于蒙脱石棱面具有丰富Al-OH的特性，构建了二维蒙脱石棱面铝羟基与交联剂高分子之间的超分子作用机制，继而开发了蒙脱石纳米片自组装凝胶制备新方法，凝胶化的三维多孔结构不仅保留了二维蒙脱石的分散状态，而且解决了传统蒙脱石固液分离困难的问题。通过引入功能离子和离子印迹技术等进行了自组装凝胶吸附剂的结构和功能设计，实现了蒙脱石自组装凝胶吸附循环再生和选择性吸附的靶向调控，与商用活性炭和树脂的对比证明了凝胶球的应用潜力。项目从二维蒙脱石剥离机理、自组装凝胶作用机制至凝胶吸附剂的设计及调控进行了系统研究，对开发高值化的二维蒙脱石矿物材料具有重要的理论和实际指导意义。