新型杂化介孔光催化材料的制备及其降解大气污染物的研究

This project plans to prepare a series of high performance photocatalysts for the adsorption and degradation of organic pollutants in the atmosphere by loading modified-TiO2 into the pore channels of an emerging organic-inorganic hybrid mesoporous silica materials. The organic goups in the inorganic framework of the hybrid material greatly increase the hydrophobicity of the catalysts, which is beneficial to the atmospheric pollution like polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) entering into the pores, thus improving the adsorption of harmful gases and the contact area between the catalyst surface and harmful gases as well as enhancing the catalytic activity of the catalysts; Meanwhile, the photocatalytic activity of the catalysts both in the visible light and ultraviolet light can be greatly improved by further modifications of the titania loaded in the mesopores. Therefore, through the two modification methods, the novel photocatalysts designed in this project possess not only excellent adsorption peformance of harmful gases, but also excellent photocatalytic degradation efficiency. The microstructure, adsorption property, photocatalytic performance and the structure-activity relationships of the composite will be investigated by a variety of characterization methods.The degradation process for PAHs as well as the internal mechanism of photocatalysis for the modified TiO2 on the hybrid mesoporous materials will also be revealed in this projec.

本项目拟在二氧化硅介孔材料的无机骨架中引入有机官能团,以此有机-无机杂化氧化硅基介孔材料为载体，再在其孔道中负载改性的氧化钛型光催化剂，设计一种高效的大气有机污染物的吸附/降解光催化剂。该催化剂通过调节介孔材料无机骨架中引入的有机官能团的量和种类，可使其表面疏水性大大增加，从而有利于多环类（PAHs）大气污染气体进入孔道中，提高了有害气体的吸附量以及催化剂表面与有害气体的接触面积，增强了催化剂的催化活性；与此同时， 通过对负载的TiO2进行改性，可使得该复合光催化剂的可见光及紫外光活性大大提高。因此，通过这两种改性途径，该新型光催化剂不仅可以对有害气体具有很强的吸附性能，同时具有高效的光催化降解能力。借助各种表征手段，本项目将系统研究该催化剂的微观结构、吸附性能、光催化活性以及它们之间的构效关系；揭示PAHs气体的降解历程以及经过复合杂化介孔材料后改性TiO2催化活性提高的内在机制

本项目充分利用介孔SiO2大的比表面积、有序的介孔孔道等优势，结合碳量子点、氧化钛、氮化碳等的光催化活性，设计并制备了一系列基于杂化介孔材料的新型高效光催化剂，并研究了它们在环境污染物的吸附及降解等方面的应用。取得的主要研究成果如下：.1.通过高温裂解的方法制备得到烷氧基硅修饰的碳量子点，将该有机组分碳量子点掺杂到SiO2介孔材料的骨架中，去除模板剂后，得到一种新的杂化介孔材料，该材料在可见光照下可有效降解以2,4-二氯酚为代表的有机污染物，并表现出优于非孔材料的光催化降解活性。.2.通过共缩聚以及煅烧晶化的方法制备得到碳量子点和TiO2共杂化的介孔SiO2。材料表现出优异的电化学性能、大的表面积、畅通的孔道，这些性能使得材料可高效光催化降解AO7、2,4-二氯酚等污染物，并且催化活性优于碳量子点或TiO2单一掺杂的材料。.3.碳点量子点杂化的介孔SiO2材料如果用萃取法去除模板剂后，通过红外表征可以证实酰胺和芳香基团在孔的框架表面的存在。这种杂化材料表现了同时对有机污染物2，4-二氯酚和无机污染物如有毒的重金属离子的较好的吸附能力。系统探究了对有机无机污染物的吸附能力，并探究了在多元污染物中吸附能力的变化。另外利用碳点量子点杂化的介孔氧化硅SBA-15具有吸附金属离子的特性，对材料进行TiO2的后负载，可得到可见光下的介孔光催化自清洁材料。.4.采用前驱体浸渍的方法成功地把g-C3N4负载在了碳量子点（CD）杂化的SBA-15上，并将所制备的催化剂应用于可见光催化降解苯酚。.5.开发了多种氮化碳量子点杂化的多孔材料：1.将氮化碳量子点掺杂到三维有序大孔TiO2的骨架中，得到的光催化材料对甲苯、罗丹明B等具有很好的降解效果；2.将氮化碳量子点和氧化钛共杂化到三维有序大孔-介孔氧化硅材料的骨架中，得到的材料应用于以苯酚为代表的有机污染物的光催化降解。.6.在本项目的支持下，在“Applied Catalysis B: Environmental”、“Advanced Optical Materials”等期刊上发表SCI论文17篇，申请专利3项，参编英文专著1部，协助培养硕士研究生6名，博士研究生3名。