钚（Pu）同位素在土壤中的吸附与迁移行为研究

With the radioactive decay of 137Cs in the environment, the application of the traditional 137Cs tracing method in soil erosion assessment is becoming difficult. It is essential to search a substitute of 137Cs for soil erosion investigation. Plutonium (Pu) has been preliminarily verified to be a potential substitute. For applying Pu isotopes to be soil erosion tracer, it is essential to investigate the interaction of Pu with soil particles and migration behaviors of Pu isotopes in soils. This project intends to take soil samples in the Northeast China where we have completed some preliminary work, and determine Pu using radiochemical separation of Pu combined with mass spectrometric measurements, aiming to investigate the association of Pu isotopes with soil particles of different grain sizes, the chemical species of Pu isotopes and their distributions in soils of varying types, and evaluate the effect of organic matters, cation exchange capacity, pH and Eh and other factors which control the migration of Pu in soils, in order to understand the adsorption and migration characteristics and mechanism of Pu in soils. The outcome of this work will provide theoretical basis for reliable application of Pu as a tracer for soil erosion assessment, as well as valuable references for risk assessment of the disposal of radioactive waste using the shallow buried way.

随着环境中137Cs的衰变，传统的137Cs示踪法在土壤侵蚀研究中的应用将越来越困难。迫切需要寻找一种可以替代137Cs应用于土壤侵蚀研究的示踪剂。环境中的钚（Pu）同位素已被初步证明可替代137Cs作为土壤侵蚀示踪剂。作为应用Pu同位素示踪法研究土壤侵蚀的基础和前提，非常有必要对Pu同位素在土壤中的结合特性与迁移行为进行深入研究。本项目拟在已有一定相关研究基础的我国东北地区开展野外取样，采用放射化学分离与ICP-MS测量相结合的方法，对Pu同位素在不同粒径土壤颗粒中的分布特征及其在不同类型土壤中的结合形态和分布特征进行研究，同时对土壤中影响和控制Pu同位素迁移的土壤有机组分、阳离子交换量、土壤pH及Eh值等因素进行分析，探讨Pu同位素在土壤中吸附与迁移的特征和机理，为Pu同位素示踪法在土壤侵蚀示踪研究中的科学应用提供理论基础；也为通过浅地层埋藏方式处置放射性废料的安全评价提供参考依据。

对钚同位素在土壤中吸附与迁移行为的深入研究是科学应用钚同位素示踪法研究土壤侵蚀的前提。本项目系统研究了钚同位素在不同类型表层土壤、剖面土壤及不同粒径土壤颗粒中的分布特征及结合态特征，深入探讨了钚同位素在土壤中吸附与迁移行为的机理，同时基于项目前期研究结果，应用钚同位素研究了北黄海北岸现代沉积过程及其对流域环境演变的响应，研究获得如下结果：（1）采用湿筛法和离心法相结合的方法对土壤进行粒径分级结果合理可信，按照国际土壤质地分类标准，研究区土壤质地主要是砂质壤土和粉质壤土；（2）土壤粒径越小，土壤颗粒中239+240Pu与137Cs比活度越高，239+240Pu和137Cs比活度均与土壤颗粒的中值粒径（D50）和比表面积分别呈现出显著的负指数函数关系和幂函数关系，土壤细颗粒对钚同位素和137Cs的吸附性更强主要归因于其更大的比表面积；（3）细颗粒土壤（<200 μm）中239+240Pu/137Cs 比活度比值与土壤中值粒径（D50）呈现出幂函数关系表明两种核素在细颗粒土壤中的存留行为存在一定的差异，主要归因于其在土壤中结合形态的差异；（4）原状表层土壤、原状土壤剖面不同层位土壤、各粒级细颗粒土壤（<200 μm）及草屑组分中钚的结合态分析结果表明：钚在土壤中主要与黏土矿物、有机质及铁锰氧化物结合，水溶性及可交换态的钚含量极少，迁移能力很弱；土壤中原生矿物及次生矿物类型、有机质的类型影响钚同位素在土壤中的结合态特征，且有机质是影响钚同位素在深层土壤中吸附和迁移行为的重要因素；（5）239+240Pu同位素可作为有效的计年时标应用于海岸带区域现代沉积过程研究，北黄海北岸239+240Pu同位素的沉积通量约为92.5~108.8 Bq/m2，沿岸河流输入的239+240Pu约贡献了15~27%，远低于长江口区域河流输入钚的贡献量（~80%），表明长江流域土壤侵蚀程度明显严重于东北地区。本项研究的开展可为科学合理应用钚同位素示踪法研究现代环境过程提供理论基础，为应用浅地层埋藏方式处置放射性废料的安全评价提供参考依据，为评价红沿河核电站和田湾核电站运行后的环境评价提供基础数据。