胞外聚合物在铀污染地下水微生物修复过程中的作用机制研究

The approach to uranium elimination from contaminated groundwater utilizing microorganisms through biosorption, bioacummulation or biomineralization, has been considered as a bioremediation strategy. Uranium has been found to be present in the extracellular polymeric substances (EPS) of some anaerobic microbes, and the EPS contribute to uranium immobilization through both sorption and reduction. The bioreactor inoculated with anaerobic granular sludge has been successfully applied for the long-term and high-rate uranium removal from groundwater. The anaerobic granules possess a high level of biodiversity and contain indigenous microorganisms with high activity towards uranium reduction. Then, the present work focuses on the probable roles of EPS in uranium removal from groundwater in the anaerobic granule bioremediation process. The goal of this study is to analyze the species of intracellular and extracellular uranium by advanced instruments, and to explore the roles of EPS in the uranium immobilization process with microbial system. The effects of reactor operating parameters on the uranium removal by microbe and EPS are also investigated, in order to illustrate the interaction between uranium immobilization by EPS and the remediation system situation. The present work will be beneficial to better understand the mechanism of uranium removal from groundwater in microbial remediation systems.

通过微生物的生物吸附、生物富集或生物还原矿化的途径来去除污染地下水中的铀已成为目前广泛认可的一项生物修复技术。一些厌氧微生物的胞外聚合物(EPS) 中发现存在铀，且除吸附作用外，还具有还原铀的能力。厌氧颗粒污泥作为接种源的反应器已证明可对铀污染地下水进行长期高效的生物修复。厌氧颗粒污泥具有丰富的微生物种群，其中一些已被鉴定为具有高的铀还原活性。因此，本课题的重点是研究EPS在铀污染地下水的厌氧颗粒污泥修复过程中发挥的作用机制。本申请项目拟基于先进的分析手段分析胞内、胞外（沉淀簇）和EPS中铀的赋存形态和分布，探讨EPS在微生物系统固定铀过程中发挥的作用机制；考察反应器运行条件对微生物和EPS固定铀的影响，阐明微生物和EPS固定铀与系统运行状况的内在联系，为实现铀污染地下水的微生物修复系统的高效稳定运行提供理论基础和技术指导。

铀矿冶、铀尾矿等会由于发生渗漏或者泄漏等造成地下水体的铀放射性污染。通过微生物的生物吸附、生物还原或生物矿化的途径来去除污染地下水中的铀已成为广泛认可的一项生物修复技术。一些厌氧微生物的胞外聚合物（EPS）中发现存在铀，且除吸附作用外，还具有还原铀的能力。厌氧颗粒污泥（AnGS）作为接种源的反应器已证明可对铀污染地下水进行长期高效的生物修复。为此，本课题重点开展了EPS在AnGS修复铀污染地下水过程中发挥的作用机制的研究。主要研究内容包括搭建三个接种AnGS的柱式反应器进行缺氧铀污染地下水的处理；利用单粒子-电感耦合等离子体质谱和碳酸氢钠-硝酸分级提取法表征了污泥和EPS中铀的含量和赋存形态；利用先进分析手段探讨EPS与铀之间的相互作用机制；通过研究上清液、EPS和污泥中铀的含量和形态，分析EPS在微生物系统固定铀过程中发挥的作用机制；考察了环境参数对微生物和EPS固定铀的影响，阐明了微生物和EPS固定铀与系统运行状况的内在联系。.研究结果显示，通过调控水力停留时间和外加电子供体浓度，缺氧铀污染地下水微生物修复系统成功运行，水中U(VI)去除率稳定在90%以上。阳离子交换树脂提取法（70 g CER/g VSS, 600 rpm, 1 h）适合用于表征EPS中的铀含量及形态，EPS中铀以离子态和颗粒态（平均粒径46.0 nm）形式存在。EPS通过吸附和还原作用对AnGS固定水中铀发挥作用。三维荧光光谱分析显示EPS中蛋白质和腐殖质与U(VI)发生了络合反应，红外光谱显示U(VI)可能与EPS中的羧基官能团结合，SEM-EDX显示EPS可诱导形成含铀颗粒。初始铀浓度、外加电子供体和硝酸盐的存在会影响EPS中铀含量。微生物固定铀也会受到环境因素的影响，导致污泥中U(VI)/U(IV)平衡改变。EPS中铀在整个过程中可占污泥中铀含量的10-42%。综上所述，EPS在AnGS固定水体中铀过程中发挥了重要作用，值得引起重视。本课题研究结果可以为实现铀污染地下水的微生物修复系统的高效稳定运行提供理论基础和技术指导。