纳米等离子体太阳能电池的光学-电学相结合研究

With the rapid economic growth and urbanization, the usage of fossil fuels has been increasing greatly. Thus, there is a growing need for alternative renewable energy sources like solar cells. However, the current price of photovoltaic modules remains expensive and has to be significantly reduced in order to compete against mature fossil fuels. To lower the cost and improve the photocurrent conversion efficiency, there have been much research efforts devoted to understand the photocurrent conversion mechanism and study the cell architectures. In this project, we aim at developing a highly efficient and accurate multiscale simulation method. The method will be applied to study plasmonic solar cells and understand the microscopic processes in surface plasmon enhanced solar cells. The project will study the main factors governing the generation and recombination of electron-hole pairs. Through extensive studies on plasmonic solar cells, we can interpret relevant experiments and improve energy conversion efficiency of plasmonic photovoltaic devices, as well as provide a theoretical basis and guidance for the design of emerging solar cells.

随着人类经济和社会的快速发展使消耗能源速度越来越快，人们对太阳能等可再生清洁能源的需求正大幅增加。然而，目前光伏组件的成本仍有待显著降低。为了不断降低成本和提高光电转换效率，学术界一直在对电池的转换机制和电池结构进行着大量的研究。本项目将发展准确高效的多尺度理论模拟方法，并应用于等离子激元光伏器件，以理解光伏器件中在金属纳米颗粒表面等离子激元增强效应下的核心微观过程—光激发产生的电子和空穴及其分离和复合过程，研究影响电子空穴对的分离和复合过程速率的主要因素，并设计有利于分离和抑制复合过程的可能途径。解释相关实验并提高等离子激元光伏器件的光电能转化效率，以及为设计新型太阳能电池提供理论依据与指导。

本项目针对纳米光电器件，开发第一性原理量子力学计算方法及多尺度理论方法，以模拟纳米光电器件中的核心微观过程：光激发产生的电子和空穴及其分离和复合过程，研究影响电子空穴对的分离和复合过程速率的主要因素，并设计有利于分离和抑制复合过程的可能途径。在项目的执行期间，(1)基于前期工作，针对等离激元光伏器件，我们扩展并应用多尺度量子力学/电磁学混合方法，用于模拟表面等离子激元效应及其对光伏器件效能的影响。通过经典电磁学方法模拟金属纳米结构的表面等离激元激发，并与量子力学方法结合计算光致电流。我们利用该方法应用于纳米线阵列等离激元光伏器件，在等离激元增强效应下，器件的光电转换效率得到了大幅提升，通过我们的方法找到最优化的器件结构[J. Phys. Chem. Lett. 2017]。(2)我们利用自主开发的量子力学方法模拟扫描隧道显微镜结中的单分子发光。在非平衡格林函数方法的基础下加入电子和真空场的相互作用，用于分子在扫描隧道显微镜结中的自发辐射。研究发现，利用扫描隧道显微镜针尖的超高分辨率，可以在选定的分子态直接注入高能载流子。因此，可以通过精确地改变针尖位置来控制发射频率 [J. Phys. Chem. C 2019; Phys. Chem. Chem. Phys. 2020 ]。(3) 同时，通过该方法，我们设计了基于双层石墨烯的光传感器，利用门压同时调控双层石墨烯纳米带的能隙和电子-空穴分离，研究了器件中光电流的可控性。结果表明，双层石墨烯纳米带器件的光响应可以通过门电压来调制。 [J. Phys. Chem. Lett. 2019]。另外，我們亦利用該方法研究了各種納米光电器件 [J. Phys. Chem. C 2017; Phys. Chem. Chem. Phys. 2017; J. Phys. Chem. Lett. 2019] (4)计算软件及数值算法的发展，研究开发的计算方法都包括在计算软件LODESTAR里。..这些研究成果主要以学术论文的形式发表在国际学术期刊上，标注本项目的SCI论文共计15篇，在国内外学术会议上做邀请报告9次。项目执行期间研究组博士后出站1人、博士生毕业2人。在基金委的资助下顺利完成了项目预期目标，收获了成果和经验，为后续的研究发展提供了很好的基础。