全氟烷基磺酰亚胺盐酸性调节机制及其在苯与1-十二烯烷基化中的催化作用

To control the catalytic activity and selectivity by regulating the Lewis acidity of catalyst is always the important field of research on catalytic alkylation reaction. Our research aims at synthesizing dodecylbenzene with benezene and twelve olefin. A series of bis[(perfluoroalkyl)sulfonyl]imides salt with different perfluoroalkyl-group and different metal cation will be designed and prepared. The research on the relationship of delocalization of negative charge of nitrogen atom in the bis[(perfluoroalkyl)sulfonyl]imides anion, metal cation and acidic strength will be investigated . The catalytic performance and catalytic mechanism will then be studied and the system of bis[(perfluoroalkyl)sulfonyl]imides salt catalysts used for synthesizing dodecylbenzene will be built and optimized, which will provide theoretical and technological basis for developing new catalysts on alkylation.

通过调节Lewis酸催化剂的酸性来改变催化剂的催化活性与选择性一直是烷基化反应的研究方向。本项目拟以苯与十二烯烃烷基化反应制备十二烷基苯为目标，设计制备具有不同全氟烷基取代基、不同荷径比金属离子的系列全氟烷基磺酰亚胺盐，开展全氟烷基磺酰亚胺盐阴离子电子离域性、配位的金属离子性质与酸强度见对应关系的研究，进而研究全氟烷基磺酰亚胺盐的催化性能与催化作用机制，构建与优化面向十二烷基苯烷基化合成的全氟烷基磺酰亚胺盐催化剂体系，为开发新型烷基化催化剂材料提供理论依据与技术基础。

直链烷基苯（linear alkylbenzene，LAB）是合成洗涤剂的一种重要原料，LAB主要通过苯与1-十二烯的Friedel-Crafts烷基化反应得到。烷基化工艺多使用均相催化剂，如HF或AlCl3等，但HF或AlCl3具有腐蚀性和毒性，给设备维护、安全生产和环境保护带来一系列问题，通过调节Lewis酸催化剂的酸性来改变催化剂的催化活性与选择性一直是烷基化反应的研究方向。本项目以苯与十二烯烃烷基化反应制备十二烷基苯为目标，设计制备具有不同全氟烷基取代基、不同荷径比金属离子的系列全氟烷基磺酰亚胺盐，开展全氟烷基磺酰亚胺盐阴离子电子离域性、配位的金属离子性质与酸强度见对应关系的研究，进而研究全氟烷基磺酰亚胺盐的催化性能与催化作用机制，构建与优化面向十二烷基苯烷基化合成的全氟烷基磺酰亚胺盐催化剂体系。项目通过对催化剂体系的设计，使苯与烯烃的Friedel-Crafts烷基化反应快速进行的同时尽可能提高产物中2取代位直链烷基苯（2-linear alkylbenzene，2-LAB）的选择性，提高催化剂的稳定性和寿命，通过对催化剂的设计来探究调控催化剂活性的机理，为开发新型烷基化催化剂材料提供理论依据与技术基础。