无机多孔可见光光催化剂的可控制备及性质研究

本课题组拟同步研究"扩展光催化材料的光响应范围"和"提高光催化剂的光催化活性"两个方面的问题，提出了"无机多孔可见光光催化剂的可控制备及性质研究"这一课题。本课题旨在解决光催化领域目前面临的关键问题，并以推进光催化材料的实用化为最终目标。深入探讨可见光催化反应机理，建立结构与光催化性质之间的内在联系，最终开发出1－2种高效的可见光光催化剂。本项目的研究不仅对光催化技术的发展具有重要的科学意义，而且将为光催化材料的实用化和产业化奠定基础。本课题的研究主要包括设计合成系列复合二氧化钛及新型基质的多孔可见光光催化剂，研究合成条件，总结合成规律，探索多孔可见光光催化剂合成新路线。开发具有高催化活性的多孔窄禁带半导体光催化剂，建立多孔结构与光催化性能之间的关系，确定可见光光催化反应机理，为光催化技术实用化提供理论和实验依据。

本项目全面完成了项目的研究计划和预期目标。发现了具有良好光催化产氢性能和稳定性的多孔钛酸锶材料，阐明了二氧化钛｛010｝晶面的活性及其与光催化活性的关系。在多孔二氧化钛材料制备及新材料开发方面都取得了进展，获得了多种具有良好光催化，催化活性的新材料，考察了性质与结构间的关系。主要研究结果如下：.本项目通过一种新的合成体系制备出了具有大孔结构的V2O5/ BiVO4复合光催化材料，这种大孔的V2O5/ BiVO4 复合物具有很高的光催化活性。研究表明：对于吸附能力，表面化学因素和孔结构要比比表面积起到更加重要的作用；提出了一种新的制备碳修饰的二氧化钛可见光光催化材料的方法，所得材料的比表面积达到530m2/g，所有含碳材料都具有可见光催化活性；制备了光催化甲烷脱氢偶联的高效多孔分子筛催化材料；制备出了一种富含活性氢的钒掺杂多孔二氧化钛（V-iO2(H*)）材料，V-TiO2(H*)可以高效地将芳香类硝基选择性地还原为芳香氨基，且可以循环再生；采用无模板的方法合成了甘油钛盐前驱体，并得到形貌保持良好、晶化度很高且具有{010}活性晶面的TiO2光催化材料，该材料的产氢活性可以达到商业P25的2倍以上；采用水热处理ZnS前驱体制备出多孔的CdS纳米材料，该材料表现出较好的可见光光催化产氢能力，经过贵金属负载后，其可见光光催化产氢能力得到明显的增强；制备了多孔结构的SrTiO3材料，经过系统的研究，我们发现该材料具有优异的光催化产氢性能；借助水热合成方法成功制备了石墨烯氧化物和钒酸镧复合条带，可用于催化氧化环己烷为环己醇和环己酮；我们制备了多孔的Cu2O/CuO材料，其表现出良好的气体传感性能；利用尿素还原法，原位合成了三价钛高度自掺杂的二氧化钛（Ti3+-TiO2）多孔材料；将光驱动法制备的超大比表面积（693 m2/g）的无定形多孔二氧化钛（TiO2）作为前驱体，通过一定时间的室温晶化即可得到大比表面积（400 m2/g）的锐钛矿相的多孔TiO2材料(RT-TiO2)，该RT-TiO2材料被证明具有非常优异的光解水产氢性能，产氢量可以达到商业P25纳米材料的约2.4倍。.综上所述，我们全面地完成了项目的研究工作，取得了较为丰富的研究成果，发表标注资助论文21篇，申请专利4项，获授权2项，获教育部自然科学奖一等奖（第二获奖人）1项。