rGO/PI多级结构复合海绵的可控构建及其吸附性能研究

Due to the shortcomings of existing adsorption materials, such as single pore structure, low separation efficiency, and poor reusability, this project aim to develop a multi-structure reduced graphene oxide/polyimide (rGO/PI) sponge by combining the characteristics of 3D graphene with continuous pore structure and polyimide chain with good mechanical strength. The sponge is expected to be efficient for oil pollution disposal.Coralloid PI chain will be covalently grafted on GO sheets by in-situ polymerization, and then thermal explosion method will be used to produce the continuous pore structure of GO and reduce its oxygen containing functional groups. The influence of reaction factors on the structure and performance of the sponge will be confirmed by exploring the dynamic behavior of the grafting reaction. Then the rGO/PI sponge with controllable structure, pore size and porosity could be developed, which has a large specific surface area, enhanced adsorption capability, good mechanical strength and high reusability. This project will not only develop a novel graphene sponge and provide some new ideas for homologous materials, but also provide important dynamic data for graphene sponge application in industry for oil pollution disposal.

针对油污染处理过程中现有吸附材料孔隙结构类型单一、分离效率低、可重复利用性差等诸多不足，本项目拟结合三维石墨烯的连续孔道结构和聚酰亚胺的良好机械性能，制备具有多级结构的高性能还原氧化石墨烯/聚酰亚胺（rGO/PI）复合海绵。拟使用原位聚合法在氧化石墨烯（GO）片层上可控共价接枝珊瑚状PI链条，再采用热爆法实现对GO片层的造孔和还原，构建具有多级结构的rGO/PI复合海绵；并通过对接枝反应动力学行为的研究揭示反应因素对复合海绵结构与性能的影响规律，从而对复合海绵的物质结构、孔径和孔隙率达到可控调节，以期得到具有大比表面积、高吸附性能、良好机械性能和高重复利用率的rGO/PI复合海绵。本项目的实施将不仅得到新型的石墨烯复合海绵，为该领域的材料制备方法提供新的思路，而且有望获得相关动力学数据，为石墨烯海绵在油污染处理领域的工业化应用提供重要的参考价值。

针对油污染处理过程中现有吸附材料孔隙结构类型单一、分离效率低、可重复利用性差等诸多不足，项目通过结合三维石墨烯的连续孔道结构和聚酰亚胺的良好机械性能，制备具有多级结构的还原氧化石墨烯/聚酰亚胺（rGO/PI）复合海绵。具体有以下四个方面：（1）由于反应体系中存在的水分使部分二酐水解，二酐与溶剂DMF存在缔合作用使参加聚合反应的二酐量减少；二酐与二胺间的开环加聚反应为放热反应，降低反应温度有利于聚合反应的进行；随着反应物质量分数的增加，体系表现粘度增加，二酐分子在反应过程中的扩散受到阻碍，会降低与二胺分子相遇的概率，同时二酐分子与体系中存在的微量水的作用概率将会增加，通过改变反应单体摩尔比、反应温度、反应时间、固含量等因素并优化反应条件，可得到具有较高的分子量、分子量分布相对均匀并且在低温条件下短期内具有一定的储存稳定性的聚酰胺酸。（2）通过在石墨烯片层上引入水溶性聚酰胺酸制备聚酰亚胺/还原氧化石墨烯复合海绵，结果表明该复合海绵具有连接相邻层的支柱状多层结构，当受到力学应变时，其层间支柱结构可以有效地传递载荷，提高了复合海绵的机械性能同时提高复合海绵的热稳定性。（3）通过发泡法制备聚酰亚胺/还原氧化石墨烯复合海绵，研究表明该复合海绵具有的孔洞结构是由水与异氰酸酯基反应生成的二氧化碳自由扩散所形成的。该复合海绵对芝麻油、机油、丙酮、甲苯、DMF、煤油、硅油、泵油的吸附能力都达到海绵自身重量的20倍以上，并且重复吸附10次后，对泵油的吸收能力仅下降了初始值的6.3%，具有良好的循环稳定性。将海绵放置于指关节处研究指关节活动时海绵对电流的响应，结果表明当人体指关节活动时海绵对电流具有良好的响应，可以应用于柔性可穿戴压力传感器。（4）通过结合模板法和热爆法制备具有多级结构的复合海绵，研究表明具有多级结构的复合海绵对泵油的吸附能力大幅提升至自身质量的60倍以上并具有良好的循环稳定性能。