利用超短脉冲对复杂体系中极化偶极子的量子相位操控的研究

Recently, increasing attention was focused on the quantum phase modulation mechanism achieving by ultrashort pulses, and a series of excited achievements are obtained. It still remains open questions: Can the phase control concept be transferred to a more complex system? What is the correlation between the spectral phase of the laser pulses and the phase of optical dipole oscillation? This project will address both questions to explore the role of the phase in time-resolved quantum dynamics. The dye molecular IR144 will be used as the sample to study the influence of vibrational and rotational levels on the dipole response through the formation of absorption lines and their modifications in time-resolved pump–probe experiments, and a theoretical model will be proposed to understand and interpret the dynamics. The optical dipole response of a quantum system of an ensemble of multi-level atoms (the three-level V-type scheme in rubidium) will be investigated theoretically and experimentally by extracting the phase information from the transient-absorption spectrum. Then, the full coherence is destroyed on purpose by imprinting different phase patterns on the spectra with a pulse shaper to study the correlation between the spectral phase of laser pulse and the phase of the optical dipole oscillation. The study of this project will help people to fully understand the universes of the electron dynamics in complex systems, and achieve the quantum control of the electron dynamics.

尽管众多杰出科学家极为关注，努力研究利用超短脉冲实现原子体系中的量子相位操控，并且取得了重大进展，但该研究仍有一些问题悬而未决：是否可以实现在复杂体系中的相位控制？激光脉冲的相位和光偶极子振荡相位是否存在内在联系？本项目拟瞄准量子相位操控研究中的这些关键问题，探索相位在时间分辨的量子动力学中所扮演的角色。项目首先拟选用大分子IR144作为靶物质，利用泵浦-探测技术系统地研究复杂体系中的转动能级和振动能级对其偶极子衰变过程的影响，并探索解释该过程的物理模型；然后通过从气态的铷原子的吸收谱中提取相关相位信息，实验和理论研究原子中多能级系统的光偶极子响应，并应用脉冲整形技术改变超短脉冲的相位，探究控制脉冲光谱相位与偶极子振荡相位的内在联系。该研究工作的开展将为进一步认识复杂体系中的电子动力学过程和实现对该过程的量子操控提供必要的支撑。

对于微观动力学的研究可以揭示物质微观结构和动力学特征，打破物理、化学、生物之间的微观界限，是许多技术发展的核心，是“突破关键共性技术”的需要，是过去几代物理人的梦想。同时，对分子动力学的认识还可解密生物系统的化学成分、结构功能与变化等相关信息。超快脉冲的出现使对于原子、分子体系的超快动力学研究成为现实，且进展重大。但仍有一些问题悬而未决，特别是如何实现对动力学过程的控制以及表征？项目通过实验测量原子以及大分子体系的瞬态吸收谱，将系统的演化过程与吸收谱谱型变化相关联，分析了系统的动力学信息。首先，探究了复杂分子IR144中的转动能级和振动能级对其偶极子衰变过程的影响，利用附加相位分析从瞬态吸收谱中提取了体系的相位信息，揭示系统的不同动力学过程发现了系统的相位存在饱和性、近似镜像性、选择性等特点。其次，在Rb原子的V型三能级系统中进行了瞬态吸收谱的实验测量，将吸收谱线型与多能级系统的动力学过程相关联，提出了DCM模型，将系统的动力学变化表征为四个振幅参数和四个相位参数。再次，控制泵浦激光强度不变，改变探测光的强度，进行瞬态吸收光谱的测量。利用费曼图分析相互作用过程，实现了对泵浦-探测端和探测泵浦端的实验结果的合理解释，在微扰区与强场电离区搭建了一个纽带。另外，利用单光束在Rb蒸汽中进行了静态光谱的实验测量，研究激光脉冲的传输效应对原子动力学过程的影响。此外，基于双色场的泵浦探测技术，通过实验测量了倍频光的吸收光谱和等离子体荧光光谱，研究了飞秒激光成丝过程中的分子激发过程以及N2离子系统的激射现象。本项研究工作的开展填补了关于原子、分子在强激光场中波包相位信息研究的空白，使我们更加全面深入地理解原子、分子体系相位与其吸收谱型之间的关系，进一步加深对强激光场中复杂体系动力学过程的认识。对于化学反应动力学、半导体材料科学、量子通信、高精密测量等有意义。