功能化石墨烯作为纳米电催化材料载体的构筑及性能研究

本项目针对直接乙醇燃料电池(DAFC)阳极催化剂的高成本和低催化活性等问题，从催化剂载体入手，通过原位插层聚合获得高分散的聚合物修饰石墨烯功能化载体，负载Pt基或Pd基金属及金属-氧化物微粒后制得微粒粒径小且分布窄的阳极催化剂，解决目前DAFC阳极催化剂低氧化电流密度及耐毒性差的关键技术问题，提高其催化活性和耐毒性。以XRD、HRTEM、SEM、XPS，拉曼光谱等研究手段对其制备过程和产物结构进行表征，以CO溶出法研究不同形态催化剂的电催化活性表面积及催化特性。通过循环伏安法，计时电流法，交流阻抗法等电化学方法研究催化剂对醇类有机小分子的电催化氧化活性，利用液体NMR研究 13C取代试剂在催化剂表面的氧化中间产物，获取催化氧化机理；同时研究高催化活性催化剂的催化性能与电荷传递电阻的规律，获取有重要应用价值和理论意义的数据和新发现。研究成果可望在DAFC阳极催化剂等研究中发挥重要作用。

制备出高催化活性且成本较低的醇类分子电催化氧化的阳极催化剂是直接醇类燃料电池急需解决的主要问题之一。本项目针对直接醇类燃料电池阳极催化剂的几个关键问题进行了研究，合成出系列石墨烯功能化载体负载催化剂，不仅提高了催化剂的分散度和利用率，还减少了贵金属载量，降低催化剂的成本，提高燃料电池的性能。具体表现为(1) PDDA及AABZ功能化石墨烯负载Pd纳米粒子催化剂的制备及其对乙醇的电催化氧化；(2) 功能化石墨烯负载Ni@PbPt及Pt3Cu系列催化剂的制备及其对乙醇的电催化氧化性能的研究；(3) Co3O4及Mn3O4等新型过渡金属氧化物复合Pd基纳米催化剂在碱性介质中对甲醇氧化的电催化性能。探讨了引入物种对催化剂活性和耐久性的影响，阐明催化剂表面和结构与其活性及耐久性的构效关系，揭示了电催化氧化机理。.项目发表SCI期刊收录论文9篇，其中影响因子3.0以上论文6篇，申请中国发明专利项，培养硕士毕业生8名，获得广西自然科学二等奖一项。项目很好的完成了预期的研究目标和任务。