基于研究无规则微观结构形貌中的电化学反应过程优化碳氢基固体氧化物燃料电池复合电极

对于不同的复合电极制备方法和制备条件而言，其直接结果是导致了不同的电极微结构形貌，并由此导致不同的电极性能。因此，深入理解具体无规则结构形貌对电极性能的作用机制，是得到优化电极设计的关键因素。本项目分别针对三类复合电极（由纯导电子材料和纯导离子材料混合、由混合电导材料和纯导离子材料混合、以及由三种材料混合而成的复合电极）重构电极的无规则微观结构，并采用带无规则结构特征信息的规整网格研究不同微结构形貌对复合电极性质的影响。从而避免直接针对无规则结构进行分网和数值求解带来的一系列问题。最后，模型结合反应动力学原理进一步研究不同微观结构形貌对碳氢基固体氧化物燃料电池（SOFC）电化学反应过程的影响。该项目的研究对于进一步阐明具体无规则结构形貌对复合电极有效性质的作用机制，为相关复合电极的实验制作提供参数优化指导，以及从无规则微结构形貌的角度揭示碳氢基SOFC微观反应机理的基础科学研究有重要意义。

固体氧化物燃料电池（SOFC）具有燃料灵活，高效，单位质量能量密度高，易于组装等独特优点，是未来一种较具潜力的能量转化装置。本课题研究主要针对SOFC部件及电堆结构设计开展理论及多物理场数值分析方法研究。与传统SOFC相比，带混合电导材料电极的中温SOFC具有众多不同的特性。电极材料之一的混合电导材料同时具有电子和离子双导电能力，将导致该类型电极呈现多种可选的离子（或电子）传导路径，以及多种不同的潜在电化学反应位置。具有非常不同的微观结构参数、宏观电极特征性质、以及电池内部工作过程等相互关系。针对几类不同的SOFC阴极（LSCF、LSCF/SDC、LSCF-LSM、以及由三种材料混合而成的复合电极）建立基于电极微观结构的性质预测模型。明确该类复合电极性质对具体材料组分配比、颗粒半径和尺寸分布、颗粒重叠角度、气孔半径和孔隙率等微观结构材料参数的依赖关系，并结合理论推导修正逾渗理论模型，结合具体的SOFC阳极和阴极的不同特点给出相应的优化材料参数；建立跨尺度的SOFC多物理场耦合分析模型，分析对比了该类型电极内部几种潜在电化学反应位置活性以及真实电化学活化位置分布，揭示炭氢燃料重整反应，水汽置换反应以及H2、CO电荷转移氧化反应等过程对不同微观结构参数的依赖关系。该建立的跨尺度分析方法并不局限于特定电池，可广泛应用于当前各类中温SOFC的分析研究和优化工作，为该类型电极的制备和设计提供理论指导；针对模块化SOFC电堆开展了三维大尺度流场分析，评价了不同结构设计方案的优劣，并着重从不同主管道分配模式、位置、尺寸、以及固体连接体形貌等几个关键因素对不同电堆结构设计进行参数分析优化。本项目的研究对于进一步阐明具体微观结构参数对带混合电导材料SOFC电极宏观特征性质和工作过程的作用，为相关复合电极的实验制作提供参数优化指导，以及从揭示SOFC微观反应机理的基础科学研究有重要意义。同时SOFC内部三传一反过程的大尺度3维大尺度建模、分析、优化工作将将有利于进一步电堆内部的多场耦合工作过程，为电堆结构设计提供优化参考。项目执行期间共发表 SCI收录论文6篇，EI收录论文1篇，出版通用教材1部，另有在审和准备SCI论文3篇，培养本领域硕士研究生4名，其中1名已毕业并于就业外企相关行业，项目整体执行情况良好，并取得了预期的研究目标，具体详见“研究工作主要进展”部分。